富甲脒(FA)碘化铅钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其优异的光伏性能而越来越受欢迎然而，通过两步连续沉积方法处理的富FA钙钛矿通常具有许多非辐射复合位点、不希望的晶体取向和过量碘化铅(PbI 2)，这会严重恶化器件性能。

在这项工作中，武汉大学方国家教授和柯维俊教授等人通过将五氟苯胺三氟甲磺酸盐(PFAT)引入到PbI2前体溶液中来调节PbI2膜的成核和结晶由于PbI 2的吉布斯自由能降低和钙钛矿形成的加速，这种作为多孔模板的调制PbI 2膜使得钙钛矿的生长具有择优取向、增大的晶粒、减少的缺陷以及减少的PbI 2残留。

52%，这是两步顺序沉积处理的PSC的最高值之一此外，在温度约为55°C的N 2环境中，在恒定光照下，最大功率点负载500小时后，未封装器件仍能保持约90%的初始效率本研究提出了一种通过同步预调制PbI 2前驱膜的形貌、成核和晶化来改善钙钛矿晶体质量的有效方法

该工作以题为“Modulation of Nucleation and Crystallization in PbI 2 Films Promoting Preferential Perovskite Orientation Growth for Efficient Solar Cells”发表在《Energy & Environm。

ental Science》上。【PbI2前驱体和薄膜性质的表征】

图1. Pb2I表征（SEM）和原子力显微镜（AFM）研究了其对碘化铅薄膜形貌的影响如图1d和e所示，可以看到，经过适当的PFAT处理后，退火后的碘化铅薄膜的形态变得更加多孔相比之下，原始碘化铅薄膜的密度较大，不利于。

铵盐的渗透。多孔的碘化铅薄膜可以形成有利的α-FAPbI 3。【钙钛矿薄膜的形态学和光电性能】

图2. 钙钛矿膜表征这说明掺杂PFAT可以调节钙钛矿晶体的优先取向，这有助于获得质量更高、缺陷更少的钙钛矿薄膜从SEM横断面图像可以看出，PFAT处理的钙钛矿薄膜在尺寸和体积上有更大的晶粒，并垂直于基底生长。

PFAT处理的钙钛矿薄膜的垂直生长方向有利于电荷传输和提取。

图3. 钙钛矿膜的光电特性膜中观察到的更均匀、更亮的PL发射和更大的钙钛矿颗粒。证实了样品的结晶度显著提高和减少的非辐射复合。【机理解析】

图4. 机理分析初，在PbI 2薄膜中，碘化铅团簇较大，并具有相对较高的结晶度当铵盐开始接触PbI 2时，更多的PbI 2团簇经历了它们的二次成核达到临界结晶度的大团簇开始与铵盐相互作用形成钙钛矿相，稍小的团簇消。

耗非晶畴以达到所需的结晶度随着相互作用的继续，更多的碘化铅簇开始转化为钙钛矿然后，由于具有大团簇的碘化铅薄膜的结晶度更高，需要消耗更多的碘化铅，并获得钙钛矿（001）晶面的最优取向需要注意的是，当碘化铅薄膜与铵盐接触时，整个热力学系统在开始时是亚稳态的，并自发地趋于稳定状态，直到最终转化为钙钛矿，并伴随着整个系统的吉布斯自由能的降低。

此外，PFAT中的-NH 3 +和-SO 3 -端基团可以进一步钝化钙钛矿薄膜中的固有缺陷。【器件性能表征】

图5. 光伏性能测试控制器件和PFAT处理器件的运行性能统计数据如图5a所示显然，PFAT的掺杂导致了钙钛矿太阳能电池的开路电压（V OC）和FF的显著增加，从而促进了PCE的有效增加表现最好的PFAT处理的具有PDMS抗反射涂层的PSC具有24.52%的增强的PCE，V OC的1.164 V，FF为82.84%，J SC为25.43mA/cm。

-2（图5b），这是迄今为止在两步顺序沉积处理钙钛矿太阳能电池中最高的PCE之一稳态功率输出（SPO）测试（图5d）表明，PFAT处理的器件在0.99 V的偏置电压下连续200 s保持约24.3%矿太阳能电池在N 2大气中的长期光稳定性。

如图5k所示，在持续光照500小时后，目标组保持在初始效率的~90%，而对照PSC仅在持续光照136小时后，就下降到初始PCE的~75%总结，FAT调节碘化铅薄膜的形貌、成核和结晶度，获得了择优取向的钙钛矿薄膜，残留的碘化铅量大大减少。

该工作通过预调制碘化铅前驱体膜，为实现钙钛矿的良好生长、优化器件的运行性能和稳定性提供了一种新策略高分子科学前沿